大连化物所在一氧化碳氧化反应机理研究中取得

今天，中国科学院大连化学物理研讨所份子反响动力学国度重点实行室团簇光谱与动力学研究组（1112组）研讨员江凌、副钻研员谢华与山西师范大学化学与质料科学学院副传授刘志凌单干，在一氧化碳腐蚀机理研究中失掉新停留，关连研讨结果以Supplementary Journal Cover内容颁布发表在The Journal of Physical Chemistry Letters上。

 

　　作为重要的原型反响之一，一侵蚀碳（CO）氧化反响在多相催化中引起了极大的存眷。近期研究疏解，过渡金属侵蚀物对CO腐蚀有着很好的催化遵命，焦点氧的反应性比桥式氧更具竞争力。然则，共吸附CO份子对CO氧化的宏观劝化机制另有待粗浅研讨。把持团簇光谱执行门径，可从微观的原子分子标准原位在线探测要害反应两头体，研讨它们的尺寸大小、多少与电子结构、金属侵蚀价态等对反馈活性和机理的影响，对揭示催化反响机制具备须要寄义。

 

　　在该工作中，科研职员以铌镍单氧物的羰基配合物离子作为钻研对象，创造共吸附CO配体对CO腐蚀起到了重要作用。垄断自立研制的团簇质谱与光电子成像谱联用执行装置，获胜探测到NbNiO(CO)n-关键反应中间体。事实抒发，在NbNiO的一连羰基化历程中，当n≤6时，CO配体端式配位到金属核上，金属单氧物上的氧原子依旧维持桥氧内容；而当n≥7时，桥氧迁徙至CO配体上组成CO2配体，实现了CO侵蚀。实践较量争论标明，一连吸附的CO配体一方面与桥氧竞争与金属核的化学成键，推动了氧迁移，另外一方面推动了金属原子的电荷蕴蓄。这项钻研加深了对一氧化碳侵蚀反馈机理的熟习。